Grimaldo từng học việc ở các đội trẻ của Atlético Valbonense và Valencia, trước khi chuyển sang học viện đào tạo của Barca vào năm 2008. Kể từ năm 2011 đến 2015, anh đá 92 trận cho Barca B và ghi được 6 bàn.
Đáng chú ý, khi đá chính ở trận Barca B đè bẹp Cartagena 4-0 trên sân khách ngày 4/9/2011, Grimaldo mới 15 tuổi 349 ngày. Sự kiện trên giúp Grimaldo đi vào lịch sử với tư cách cầu thủ trẻ nhất từng ra sân ở Segunda (giải hạng hai Tây Ban Nha). Kỷ lục trên sau đó bị chính một thành viên khác của Barca là Lamine Yamal xô đổ vào năm 2023.
Giờ thì Yamal mới 17 tuổi mà đã cán mốc 100 trận đá cho Barca. Về phần mình, Grimaldo phải mất 10 năm lần lượt chinh chiến ở Benfica và sau đó là ở Leverkusen mới lại được BLĐ Barca để mắt đến. Cầu thủ 29 tuổi này thu hút được sự chú ý nhờ thể hiện phong độ hết sức ấn tượng. Với thành tích tung ra 13 đường chuyền thành bàn ở Bundesliga 2023/24, nhà vô địch EURO 2024 đã giành giải "Vua kiến tạo" tại sân chơi số 1 nước Đức mùa trước.
Theo giới truyền thông Tây Ban Nha, gã khổng lồ xứ Catalunya sẵn sàng trả Leverkusen 40 triệu euro để chiêu mộ cầu thủ cũ của mình. Đây là con số thực sự đáng kể nếu biết rằng, cách đây 2 năm Grimaldo sau khi rời Benfica đã ký hợp đồng 4 năm với đại diện nước Đức theo dạng chuyển nhượng tự do.